Я разобрался, вроде.
Берёшь одну из 4-х папок, которые там есть. Точнее, какая будет запускаться

У меня запустилась 'psp_mame4all_v4.9r2-usermode'. Копируешь ко всем остальным хоумбрю в PSP -> Game. Папку на всякий случай переименовал в просто 'psp_mame4all_v4.9r2'.
Внутри неё создаёшь папки 'roms' и 'samples'. В них кидаешь, соответственно, файлы 'clrmame_roms.dat' и 'clrmame_samples.dat' (может, это и необязательно).
После этого скачиваешь ромы. Например, отсюда:
http://www.rom-world.com/dl.php?name=MAME
Предварительно смотришь в файле 'gamelist.txt', какие ромы поддерживаются эмулятором (в правой колонке - название игры, в левой - имя рома).
Для некоторых игр доступны звуковые дорожки отдельными файлами. Их надо кидать в папки 'samples'. А скачивать, например, отсюда:
http://mameworld.info/samples/sam.htm
Запускаешь игру, там будет список доступных ромов, выбираешь, жмёшь старт, там какие-то настройки, а потом играешь

У меня, правда, не все из ромов из списка в файле работали нормально. Плюс, некоторые игры эмулятор не поддерживает
П.С.
Мортал комбат запустить не удалось.